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周海青、余芳教授课题组最新研究成果在Small上发表

作者:周威时间:2021-12-14 12:18浏览次数:

近日,我院周海青、余芳教授课题组在电解水制氢研究领域取得了重要进展,研究成果以“Engineering in-plane nickel phosphide heterointerfaces with interfacial sp H-P hybridization for highly efficient and durable hydrogen evolution at 2 A cm-2”为题于2021年11月25日在应用物理领域国际权威期刊《Small》上在线发表。近三年来,周海青教授课题组在氢能量子催化(光电制氢、电解水制氢、燃料电池)领域取得了系列创新性研究成果,主要发表在应用物理及其交叉学科领域国际知名刊物上:Nat. Commun.2018, 9, 2551(引用527次,ESI热点、高被引);Energy Environ. Sci.2018, 11, 2858(封面文章,ESI高被引);Energy Environ. Sci.2018, 11, 2246(ESI高被引);Small2019, 15, 1804272(ESI高被引);Mater. Today Phys.2018, 7, 121(引用125次);ACS Catal.2020, 10, 1511;Small2020, 16, 1906629;Mater. Today Phys.2021, 16, 100314(ESI高被引);J. Mater. Chem. A2021, 9, 10199;Small2021, doi.org/10.1002/smll.202104624。国内外媒体诸如Phys.org、Science Daily、Green Car Congress、Materials Views China、能源学人、微算云平台、X-MOL等对这些工作进行了报道和转载。

近年来,氢能的高效制取和利用吸引了国际社会的广泛关注,其中氢能的廉价、绿色制备仍然是一个挑战。电解水制氢技术可以将大自然储量丰富的可再生电力资源(光伏、水电、风电等)转化为可储存、运输的氢能,无碳排放,氢气纯度高达98%,是非常有效的绿色制氢途径之一。为减小电解水制氢反应过电位,降低电能消耗,研发出高活性的阴极析氢或阳极析氧材料至关重要。目前,高活性的催化材料仍然以铂、钌等贵金属材料为主,但其昂贵的价格限制了规模应用。因此,寻找可替代的性能优异、价格低廉、稳定性好的非贵金属析氢、析氧材料,以期在大幅降低电极材料成本的同时,有效提升非贵金属材料的催化活性和能量转换效率,实现在大电流高效、稳定制氢,这是当前电解水制氢技术走向产业化亟待攻克的科学难题之一。

2005年,Rodriguez等人通过理论计算提出磷化镍(Ni2P)可能是良好的析氢催化材料,并且发现带负电荷的非金属原子和孤立金属原子分别作为质子结合位点和氢化物结合位点共存于Ni2P(001)晶面。这一重要理论预测激发了金属磷化物作为析氢材料的广泛研究。然而,作为最早被研究的金属磷化物催化材料,单一相的磷化镍不具有优异的析氢活性。目前已有的研究结果表明富磷的磷化镍(NixPy, x < y)具有良好的氢吸附活性以及稳定性,但其导电性不尽人意。而贫磷的磷化镍(NixPy, x > y)则具有优良的导电性,但氢吸附能力稍差。因此,整合具有不同性质的磷化镍材料,改善界面接触来调控材料的电子结构有望实现其析氢性能的有效提升。

针对上述问题,周海青、余芳教授团队通过阴离子取代将富磷的NiP2和贫磷的Ni5P4整合在一起,形成面内异质结,不仅调节了异质结的局域电子结构和H*吸附活性,而且提高了材料整体的导电性和稳定性。所制备的NiP2/Ni5P4异质结材料在酸性电解液0.5 M H2SO4中展现出与贵金属铂不相上下的催化活性和稳定性。即便在2 A cm-2的超大电流密度下,NiP2/Ni5P4仍然能够稳定析氢超过36小时,而过电位仅为247毫伏,完全满足商业化电解水的标准和要求。在此基础上,借助密度泛函理论计算发现了面内异质结具有不同于传统金属磷化物的析氢特性,其活性氢吸附位点位于面内界面处的磷原子,而非镍原子,从而提出了一种新的氢吸附活性位中心。这项工作表明构筑基于金属磷化物的面内异质结的策略有望大幅提升非贵金属磷化物的析氢活性和和大电流稳定性,为开发出商用电解水制氢催化材料提供了新的设计思路(DOI: 10.1002/smll.202105642)。

湖南师范大学是本文的第一完成单位,合作单位有中南大学、美国休斯顿大学。我院余芳教授是论文的第一通讯作者,师资博士后周倩博士为论文的第一作者,中南大学张龙博士提出理论方案。该工作得到了国家自然科学基金面上项目和国家海外高层次青年人才项目的资助。相关链接:

论文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202105642

报道:https://www.materialsviewschina.com/2020/04/43850/

https://mp.weixin.qq.com/s/GPVdkIy709E9PNxzUJmGKA

https://mp.weixin.qq.com/s/5XkxSLTVcu6GjnJGPtV2Uw

https://mp.weixin.qq.com/s/X-uidEZwsw9m8VGPtdKr4A

https://mp.weixin.qq.com/s/orz1tMAEKl8sfa6DVHRU5A

https://www.x-mol.com/news/14263

https://phys.org/news/2018-06-hybrid-catalyst.html

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